Nel 1656 venne incaricato da Papa Alessandro VII di coordinare i soccorsi degli appestati nell’Urbe.
Nel 1667 il Pontefice lo nominò vescovo di Bergamo poi lo creò cardinale.
Gregorio agiva secondo lo stile di San Carlo Borromeo, suo modello.
Passò a Padova dove diede grande slancio al sapere teologico, biblico ma anche alle lingue orientali. Fu anche riformatore dei costumi del clero.